2009S2-003
精密構造解析を中心とした強相関電子物質の物性発現機構の解明

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●基本情報
　●実験責任者：熊井　玲児（産総研）
　●課題有効期間：2009/4〜2012/3
　●実験ステーション：4C,8A
　●関連課題：2006S2-005（軌道放射光を用いた強相関電子材料の構造解析による物性発現機構の研究）
　　　　　　　2003S1-001（強相関電子系物質の新物質探索と物性発現機構解明のためのBL建設）

●課題の概要
本課題申請グループは、有機物、あるいは遷移金属酸化物など、強相関電子系物質を用い、種々の新奇物性の開拓を行ってきた。これら、強相関電子系物質の結晶構造を明らかにすることは、その物性発現機構を解明するために必須の課題であり、また、さらなる物質・物性開拓におけるフィードバックを行う上で非常に重要といえる。これまでに、このような物性開拓を目的とした構造解析というテーマをもとに、本課題申請グループを中心として、産業技術総合研究所と物質構造科学研究所の間で、共同研究「軌道放射光を用いた強相関エレクトロニクス材料の精密構造解析」(共同研究契約)を行い、これまでにビームライン(BL-1A)の建設、立ち上げに参加(2003S1001課題)し、また、実際の回折実験を行い (2006S2005課題)成果を挙げてきた。
今回申請するS2課題では、上記で培った回折実験及び構造解析における経験や技術的蓄積を活かし、強相関電子系物質の単結晶MEM(マキシマムエントロピー法)を含む精密構造解析を中心とした構造物性的見地から、種々の物性(伝導性、磁性、誘電性、またはそれらの交差相関物性)の発現機構を解明するとともに、新規物性開拓のための設計指針の構築を目指す。そのために、試料環境(温度、圧力、外部電場)などを制御しつつ構造解析を行うとともに、より精度の高い構造解析技術の開発を行うことを主な目的とする。

●成果発表
　●論文

• "X-ray study of metal-insulator transitions induced by W doping and photoirradiation in VO₂ films"
  D. Okuyama, K. Shibuya, R. Kumai, T. Suzuki, Y. Yamasaki, H. Nakao, Y. Murakami, M. Kawasaki, Y. Taguchi, Y. Tokura, and T. Arima
  Phys. Rev. B, 91 (2015) 064101.
• "High-Temperature and Pressure-Induced Ferroelectricity in Hydrogen-Bonded Supramolecular Crystals of Anilic Acids and 2,3-Di(2-pyridinyl)pyrazine"
  S. Horiuchi, R. Kumai, and Y. Tokura
  J. Am. Chem. Soc., 135 (2013) 4492.
• "Above-Room-Temperature Ferroelectricity and Antiferroelectricity in Benzimidazoles"
  S.Horiuchi, F.Kagawa, K.Hatahara, K.Kobayashi, R.Kumai, Y.Murakami and Y.Tokura
  Nature Communications, 3 (2012) 1308.
• "Generation and Diffusion of Photocarriers in Molecular Donor-Acceptor Systems: Dependence on Charge-Transfer Gap Energy"
  J.Tsutsumi, H.Matsui, T.Yamada, R.Kumai and T.Hasegawa
  J. Phys. Chem. C, 116 (2012) 23957.
• "First-Principles Calculations of Spontaneous Polarization for TTF-QBrCl₃"
  S.Ishibashi, S.Horiuchi, R.Kumai and K.Terakura
  Phys. Status Solidi B, 249 (2012) 1008.
• "Simple Push Coating of Polymer Thin-Film Transistors"
  M.Ikawa, T.Yamada, H.Matsui, H.Minemawari, J.Tsutsumi, Y.Horii, M.Chikamatsu, R.Azumi, R.Kumai and T.Hasegawa
  Nature Communications, 3 (2012) 1176.
• "Electronic Ferroelectricity in a Molecular Crystal with Large Polarization Directing Antiparallel to Ionic Displacement"
  K.Kobayashi, S.Horiuchi, R.Kumai, F.Kagawa, Y.Murakami and Y.Tokura
  Phys. Rev. Lett., 108 (2012) 237601.
• "Ferroelectricity and Pressure-Induced Phenomena Driven by Neutral Ionic Valence Instability of Acid-Base Supramolecules"
  R.Kumai, S.Horiuchi, J.Fujioka and Y.Tokura
  J. Am. Chem. Soc., 134 (2012) 1036.
• "Growth of Highly Insulating Bulk Single Crystals of Multiferroic BiFeO₃ and their Inherent Internal Strains in the Domain-Switching Process"
  T.Ito, T.Ushiyama, Y.Yanagisawa, R.Kumai and Y.Tomioka
  Crystal Growth and Design, 11 (2011) 5139.
• "Giant Rashba-Type Spin Splitting in Bulk BiTeI"
  K.Ishizaka, M.S.Bahramy, H.Murakawa, M.Sakano, T.Shimojima, T.Sonobe, K.Koizumi, S.Shin, H.Miyahara, A.Kimura, K.Miyamoto, T.Okuda, H.Namatame, M.Taniguchi, R.Arita, N.Nagaosa, K.Kobayashi, Y.Murakami, R.Kumai, Y.Kaneko, Y.Onose and Y.Tokura
  Nature Materials, 10 (2011) 521.
• "Inkjet Printing of Single-Crystal Films"
  H.Minemawari, T.Yamada, H.Matsui, J.Tsutsumi, S.Haas, R.Chiba, R.Kumai and T.Hasegawa
  Nature, 475 (2011) 364.
• "X-Ray Induced Insulator-Metal Transition in a Thin Film of Electron-Doped VO₂"
  K.Shibuya, D.Okuyama, R.Kumai, Y.Yamasaki, H.Nakao, Y.Murakami, Y.Taguchi, T.Arima, M.Kawasaki and Y.Tokura
  Phys. Rev. B, 84 (2011) 165108.
• "Ferrimagnetism and Spontaneous Ordering of Transition Metals in Double Perovskite La₂CrFeO₆ Films"
  S.Chakraverty, A.Ohtomo, D.Okuyama, M.Saito, M.Okude, R.Kumai, T.Arima, Y.Tokura, S.Tsukimoto, Y.Ikuhara and M.Kawasaki
  Phys. Rev. B, 84 (2011) 064436.
• "Hydrogen-Bonding Molecular Chains for High-Temperature Ferroelectricity"
  S.Horiuchi, R.Kumai and Y.Tokura
  Adv. Mater., 23 (2011) 2098.
• "Pseudogap of Metallic Layered Nickelate R_2-xSr_xNiO₄ (R=Nd,Eu) Crystals Measured Using Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy"
  M.Uchida, K.Ishizaka, P.Hansmann, Y.Kaneko, Y.Ishida, X.Yang, R.Kumai, A.Toschi, Y.Onose, R.Arita, K.Held, O.K.Andersen, S.Shin and Y.Tokura
  Phys. Rev. Lett., 106 (2011) 027001.
• "Above-Room-Temperature Ferroelectricity in a Single-Component Molecular Crystal"
  S.Horiuchi, Y.Tokuranag, G.Giovannetti, S.Picozzi, H.Ito, R.Shimano, R.Kumai and Y.Tokura
  Nature, 463 (2010) 789.
• "High Performance Organic Thin-Film Transistors Based on Hexamethylenetetrathiafulvalene Lying Flat-on-Surface with Non-Layered Packing Motif"
  T.Yamada, R.Kumai, Y.Takahashi and T.Hasegawa
  J. Mat. Chem., 20 (2010) 5810.
• "Electric-Field Control of Solitons in a Ferroelectric Organic Charge-Transfer Salt"
  F.Kagawa, S.Horiuchi, H.Matsui, R.Kumai, Y.Onose, T.Hasegawa and Y.Tokura
  Phys. Rev. Lett., 104 (2010) 227602.
• "Supramolecular Approach to Organic Ferroelectrics"
  S.Horiuchi, R.Kumai, J.Fujioka and Y.Tokura
  Physica B, 405 (2010) S334.
• "Competing Electronic Orders in Anisotropically Strained (Pr_0.6Ca_0.4)_1-x(La_0.6Sr_0.4)_xMnO₃ Thin Films"
  J.S.Lee, M.Nakamura, D.Okuyama, R.Kumai, T.Arima, M.Kawasaki and Y.Tokura
  Phys. Rev. B, 82 (2010) 052406.
• "Magnetically Tunable Metal Insulator Superlattices"
  M.Nakamura, D.Okuyama, J.S.Lee, T.Arima, Y.Wakabayashi, R.Kumai, M.Kawasaki and Y.Tokura
  Adv. Mater., 22 (2010) 500.
• "Magnetic and Electronic Properties of Eu_1-xSr_xMnO₃ (0.3 < x < 0.7) Single Crystals"
  Y.Tomioka, R.Kumai, T.Ito and Y.Tokura
  Phys. Rev. B, 80 (2009) 174414.
• "Proton-Displacive Ferroelectricity in Neutral Cocrystals of Anilic Acids with Phenazine"
  Y.Tomioka, R.Kumai, T.Ito and Y.Tokura
  J. Mat. Chem., 19 (2009) 4421.
• "Ferroelectricity and Polarity Control in Solid-State Flip-Flop Supramolecular Rotators"
  T.Akutagawa, H.Koshinaka, D.Sato, S.Takeda, S.Noro, Y.Takahashi, R.Kumai, Y.Tokura and T.Nakamura
  Nature Materials, 8 (2009) 342.
• "High-Pressure Synthesis and Physical Properties of New Iron (Nickel)-Based Superconductors"
  P.M.Shirage, K.Miyazawa, M.Ishikado, K.Kihou, C.H.Lee, N.Takeshita, H.Matsuhata, R.Kumai, Y.Tomioka, T.Ito, H.Kito, H.Eisaki, S.Shamoto and A.Iyo
  Physica C, 469 (2009) 355.
• "Epitaxial-Strain Effect on Charge/Orbital Order in Pr_0.5Ca_0.5MnO₃ Films"
  D.Okuyama, M.Nakamura, Y.Wakabayashi, H.Itoh, R.Kumai, H.Yamada, Y.Taguchi, T.Arima, M.Kawasaki and Y.Tokura
  Appl. Phys. Lett., 95 (2009) 152502.