2015S2-009
高い時間・空間分解能を活用した表面構造物性研究

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●基本情報
　●実験責任者：若林　裕助（阪大基礎工）
　●課題有効期間：2015/10〜2018/9
　●実験ステーション：3A, 4C, AR-NE7A, AR-NW2A
　●関連課題：2013S2-001（X線反射率曲線の時分割測定法の開発と応用）

●課題の概要
表面は触媒反応や電気化学反応の場であり，界面はトランジスタに代表される電子デバイスの機能を生じる場である。白金を使わない触媒や，シリコンに変わる電子デバイス材料等，新しい素材の応用を目指す試みが盛んになっている今日，多様な物質の表面や界面に対する原子レベルでの構造理解，及びそれに基づく物性の微視的理解の重要性と需要は過去になく高まっている。本課題では，このような重要性を持つ表面・界面を構造物性の立場で理解する事を目的とする。
表面X線回折の一つであるCTR散乱法は，非破壊で表面から深さ10nm程度の範囲を見る表面構造を観測する手法である。この手法は試料環境を比較的自由に変えることができる上に，相対変位であれば1pmの原子変位も検出できる高感度な手法である。さらに2013S2-001などで開発してきた波長角度同時分散型反射率計・回折計を利用することで，時間分解能１秒程度での広い逆空間領域の測定が可能になっている。ここに挙げた外場依存性の測定，高空間分解能，時間分解能は，表面研究に大きな自由度を与える。
具体的な測定対象としては，触媒，電気二重層，有機半導体，遷移金属酸化物超薄膜等，多岐にわたる物質群を計画している。特に触媒，電気二重層については秒の桁での時間発展が期待される測定対象である。後の2つについては詳細な構造観測，及び外場依存性が興味の中心となる。

●成果発表
　●論文

• “Surface Extraction Process During Initial Oxidation of Pt(111): Effect of Hydrophilic/Hydrophobic Cations in Alkaline Media”
  Tomoaki Kumeda, Kenshin Kondo, Syunnosuke Tanaka, Osami Sakata, Nagahiro Hoshi, and Masashi Nakamura
  J. Am. Chem. Soc. 146 (2024) 10312.
• "Quantitative measurement of structural fluctuation at LaNiO₃/LaAlO₃ interfaces as a function of thickness"
  Kazuki Nagai, Masato Anada, Kazuhiro Kowa, Miho Kitamura, Hiroshi Kumigashira, Hiroo Tajiri, and Yusuke Wakabayashi
  Phys. Rev. Materials, 7 (2023) 043604.
• "Local polarization and valence distribution in LaNiO₃/LaMnO₃ heterostructures"
  Masato Anada, Satoshi Sakaguchi, Kazuki Nagai, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, and Yusuke Wakabayashi
  Phys. Rev. B, 104 (2021) 085111.
• “Clean Solid–Electrolyte/Electrode Interfaces Double the Capacity of Solid-State Lithium Batteries”
  Hideyuki Kawasoko, Tetsuroh Shirasawa, Kazunori Nishio, Ryota Shimizu, Susumu Shiraki, and Taro Hitosugi
  ACS Appl. Mater. Interfaces 13 (2021) 5861.
• “Structure of quasi-free-standing graphene on the SiC (0001) surface prepared by the rapid cooling method”
  Tatsuya Sumi, Kazuki Nagai, Jianfeng Bao, Tomo-o Terasawa, Wataru Norimatsu, Michiko Kusunoki, and Yusuke Wakabayashi
  Appl. Phys. Lett. 117 (2020) 147102.
• “Periodic Elastic Motion in a Self-Assembled Monolayer under Spontaneous Oscillations of Surface Tension: Molecules in a Scrum Push Back a Marangoni Flow”
  Yohko F. Yano, Hiroki Tada, Etsuo Arakawa, Wolfgang Voegeli, Toshiaki Ina, Tomoya Uruga, and Tadashi Matsushita
  J. Phys. Chem. Lett. 11 (2020) 6330.
• “Robust surface structure analysis with reliable uncertainty estimation using the exchange Monte Carlo method”
  Kazuki Nagai, Masato Anada, Yoshinori Nakanishi-Ohno, Masato Okada and Yusuke Wakabayashi
  J. Appl. Cryst. 53 (2020) 387.
• “Sub-molecular structural relaxation at a physisorbed interface with monolayer organic single-crystal semiconductors”
  Akifumi Yamamura, Hiromasa Fujii, Hirohito Ogasawara, Dennis Nordlund, Osamu Takahashi, Yuutaro Kishi, Hiroyuki Ishii, Nobuhiko Kobayashi, Naoyuki Niitsu, Balthasar Blülle, Toshihiro Okamoto, Yusuke Wakabayashi, Shun Watanabe & Jun Takeya
  Communications Physics 3 (2020) 20.
• “New insights on structural dynamics of electrochemical interface by time-resolved surface X-ray diffraction”
  Masashi Nakamura
  Current Opinion in Electrochemistry 14 (2019) 200.
• "Structure determination of the Si(111)−√7×√3−In atomic-layer superconductor"
  Tetsuroh Shirasawa, Shunsuke Yoshizawa, Toshio Takahashi, and Takashi Uchihashi
  Phys. Rev. B, 99 (2019) 100502(R).
• “Surface Structure of Organic Semiconductor [n]Phenacene Single Crystals”
  Yusuke Wakabayashi, Masanari Nakamura, Kaori Sasaki, Takahiro Maeda, Yuutaro Kishi, Hiroyuki Ishii, Nobuhiko Kobayashi, Susumu Yanagisawa, Yuma Shimo, and Yoshihiro Kubozono
  J. Am. Chem. Soc. 140 (2018) 14046.
• "Spatial coherence of the insulating phase in quasi-two-dimensional LaNiO₃ films"
  Masato Anada, Kazuhiro Kowa, Hiroki Maeda, Enju Sakai, Miho Kitamura, Hiroshi Kumigashira, Osami Sakata, Yoshinori Nakanishi-Ohno, Masato Okada, Tsuyoshi Kimura, and Yusuke Wakabayashi
  Phys. Rev. B, 98 (2018) 014105.
• “Observation of Structure of Surfaces and Interfaces by Synchrotron X-ray Diffraction: Atomic-Scale Imaging and Time-Resolved Measurements”
  Yusuke Wakabayashi, Tetsuroh Shirasawa, Wolfgang Voegeli, and Toshio Takahashi
  J. Phys. Soc. Jpn. 87 (2018) 061010.
• “Bayesian inference of metal oxide ultrathin film structure based on crystal truncation rod measurements”
  M. Anada, Y. Nakanishi-Ohno, M. Okada, T. Kimura and Y. Wakabayashi
  J. Appl. Cryst. 50 (2017) 1611.
• “Fast Structure Determination of Electrode Surfaces for Investigating Electrochemical Dynamics Using Wavelength-Dispersive X-ray Crystal Truncation Rod Measurements”
  Tetsuroh Shirasawa, Takuya Masuda, Wolfgang Voegeli, Etsuo Arakawa, Chika Kamezawa, Toshio Takahashi, Kohei Uosaki, and Tadashi Matsushita
  J. Phys. Chem. C 121 (2017) 24726.
• "Real–time observation of interfacial ions during electrocrystallization"
  Masashi Nakamura, Takahiro Banzai, Yuto Maehata, Osamu Endo, Hiroo Tajiri, Osami Sakata and Nagahiro Hoshi
  Scietific Reports 7 (2017) 914.
• "Microscopic Observation of Degradation of LaNiO₃ Ultrathin Films Caused by Air Exposure"
  Yusuke Wakabayashi, Hiroki Maeda, Tsuyoshi Kimura, Osami Sakata, Enju Sakai, Hiroshi Kumigashira
  e-Journal of Surface Science and Nanotechnology 14 (2016) 14.