2018S2-004
ディラック酸化物の探索

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●基本情報
　●実験責任者：組頭　広志（東北大学多元物質科学研究所）
　●課題有効期間：2018/10〜2021/9
　●実験ステーション：2A/B, 4C, 7C, 9A, 9C, 16A, AR-NW10A
　●関連課題：2015S2-005（酸化物量子井戸構造に誘起される新奇2次元電子状態とその機能探索）
　　　　　　　2013S2-002（元素戦略プロジェクト・電子材料領域における放射光利用研究：軽元素アニオン系における機能発現機構の解明）

●課題の概要
　近年、特殊なバンド構造やそのトポロジーに起因して、実質的に電子の質量がゼロとなるような「ディラック電子」をもつ物質が、基礎・応用研究の両面から精力的に研究されている。しかしながら、現在見いだされている物質系は限られている。特に、化学的に安定で応用性の高い酸化物に関しては、理論計算から幾つかの候補物質が提案されているものの、実際にディラック電子の存在を確認した報告はない。これは、ひとえに、酸化物特有の試料合成の難しさと、それを検証する手法に乏しいことが原因であると考えられる。
　本研究の目的は、ディラック電子を持つ酸化物―ディラック酸化物―を創成することにある。そのために、放射光解析に基づく物質開発「Materials by design」というスキームを提案・実行する。具体的には、理論計算により予言されている幾つかの酸化物および超構造をレーザーMBE法を駆使して合成し、そのバンド構造、特にディラックコーンの存在をその場での角度光電子分光（in-situ ARPES）により直接決定する。ここで、放射光の円偏光依存性（右円・左円偏光の2色性）を用いてスピンテクスチャ状態を特定することで、ディラック電子状態の検証を、さらに、最終的に既存の光電子アナライザーにスピン検出器を導入することで、特定の波数におけるスピン分解ARPESによる検証を可能とする。さらには、「ディラック電子の検証」にとどまらず、本S2課題メンバー内の薄膜作製グループとの密接な連携を通して量子物性評価、および超構造・デバイスの製作へと展開する。
　本S2課題では、ARPESによるディラック電子の確認という目標に至るまでに、合成の難しい酸化物においてARPESに耐えうる清浄かつ結晶性のよい表面・界面を作製する必要がある。そのために、多くの時間を費やして放射光電子分光による酸化物超構造の表面・界面研究を遂行することになる。これを、VUVとSXモードを切り替えることで、広エネルギー範囲にわたって高分解能かつ高強度の放射光を供給できる新BL2Aを駆使して行う。この「酸化物表面・界面解析ビームライン」に「in-situ ARPES+レーザーMBE複合装置」を設置し、実験ステーションの高度化・最適化を行う。これにより、酸化物のみならず機能性材料科学における「放射光解析プラットホーム」を構築・運営することで、放射光解析に基づく物質開発を推進する。

●成果発表
　●論文

• "Electronic phase diagram of Cr-doped VO₂ epitaxial films studied by in situ photoemission spectroscopy"
  D. Shiga, X. Cheng, T. T. Kim, T. Kanda, N. Hasegawa, M. Kitamura, K. Yoshimatsu, and H. Kumigashira
  Phys. Rev. B, 108 (2023) 045112.
• "Rocksalt CeO epitaxial thin film as a heavy-fermion system transiting from p-type metal to partially compensated n-type metal by 4f delocalization"
  Nobuto Abe, Daichi Oka, Kenichi Kaminaga, Daisuke Shiga, Daichi Saito, Taku Yamamoto, Noriaki Kimura, Hiroshi Kumigashira, and Tomoteru Fukumura
  Phys. Rev. B, 106 (2022) 125106.
• "Electronic band structure of Ti₂O₃ thin films studied by angle-resolved photoemission spectroscopy"
  Naoto Hasegawa, Kohei Yoshimatsu, Daisuke Shiga, Tatsuhiko Kanda, Satoru Miyazaki, Miho Kitamura, Koji Horiba, and Hiroshi Kumigashira
  Phys. Rev. B, 105 (2022) 235137.
• "Two-dimensional superconductivity in single-band correlated 2H-type NbO₂ layers"
  Takuto Soma, Kohei Yoshimatsu, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, and Akira Ohtomo
  Phys. Rev. B, 105 (2022) 104504.
• "Rocksalt-type PrO epitaxial thin film as a weak ferromagnetic Kondo lattice"
  Hirokazu Shimizu, Daichi Oka, Kenichi Kaminaga, Daichi Saito, Taku Yamamoto, Nobuto Abe, Noriaki Kimura, Daisuke Shiga, Hiroshi Kumigashira, and Tomoteru Fukumura
  Phys. Rev. B, 105 (2022) 014442.
• "Crystal structure and electronic property modification of Ca₂RuO₄ thin films via fluorine doping"
  Shota Fukuma, Akira Chikamatsu, Tsukasa Katayama, Takahiro Maruyama, Keiichi Yanagisawa, Koji Kimoto, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Yasushi Hirose, and Tetsuya Hasegawa
  Phys. Rev. Materials, 6 (2022) 035002.
• "Large phonon drag thermopower boosted by massive electrons and phonon leaking in LaAlO₃/LaNiO₃/LaAlO₃ heterostructure"
  Masatoshi Kimura, Xinyi He, Takayoshi Katase*, Terumasa Tadano, Jan M. Tomczak, Makoto Minohara, Ryotaro Aso, Hideto Yoshida, Keisuke Ide, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya*
  Nano Lett., 21 (2021) 9240.
• "Imaging the itinerant-to-localized transmutation of electrons across the metal-to-insulator transition in V₂O₃"
  Maximilian Thees, Min-Han Lee, Rosa Luca Bouwmeester, Pedro H. Rezende-Gonçalves, Emma David, Alexandre Zimmers, Franck Fortuna, Emmanouil Frantzeskakis, Nicolas M. Vargas, Yoav Kalcheim, Patrick Le Fèvre, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Silke Biermann, Juan Trastoy, Marcelo J. Rozenberg, Ivan K. Schuller and Andrés F. Santander-Syro
  Science Advances, 7 (2021) eabj1164.
• "Resonant tunneling driven metal-insulator transition in double quantum-well structures of strongly correlated oxide"
  R. Yukawa, M. Kobayashi, T. Kanda, D. Shiga, K. Yoshimatsu, S. Ishibashi, M. Minohara, M. Kitamura, K. Horiba, A. F. Santander-Syro & H. Kumigashira
  Nature Comm., 12 (2021) 7070.
• "Electronic structure of SrTi_1−xV_xO₃ films studied by in situ photoemission spectroscopy: Screening for a transparent electrode material"
  Tatsuhiko Kanda, Daisuke Shiga, Ryu Yukawa, Naoto Hasegawa, Duy Khanh Nguyen, Xianglin Cheng, Ryosuke Tokunaga, Miho Kitamura, Koji Horiba, Kohei Yoshimatsu, and Hiroshi Kumigashira
  Phys. Rev. B, 104 (2021) 115121.
• "Surface Electron–Ion Mixed Conduction of BaTiO_3−δ Thin Film with Oxygen Vacancies"
  Tomoasa Takada, Takeshi Fujita, Takehiro Imagawa, Emi Yamamoto, Jun Kano, Daisuke Shiga, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, and Tohru Higuchi
  J. Phys. Soc. Jpn., 90 (2021) 014707.
• "Investigation of the electronic states of A-site layer-ordered double perovskite YBaCo₂O_x (x = 5.3 and 6) thin films by x-ray spectroscopy"
  Akira Chikamatsu, Tsukasa Katayama, Takahiro Maruyama, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Hiroki Wadati, and Tetsuya Hasegawa
  Appl. Phys. Lett., 118 (2021) 012401.
• "Thickness dependence of electronic structures in VO₂ ultrathin films: Suppression of the cooperative Mott-Peierls transition"
  D. Shiga, B. E. Yang, N. Hasegawa, T. Kanda, R. Tokunaga, K. Yoshimatsu, R. Yukawa, M. Kitamura, K. Horiba, and H. Kumigashira
  Phys. Rev. B, 102 (2020) 115114.
• "Insulator-to-Metal Transition of Cr₂O₃ Thin Films via Isovalent Ru³⁺ Substitution"
  Kohei Fujiwara, Miho Kitamura, Daisuke Shiga, Yasuhiro Niwa, Koji Horiba, Tsutomu Nojima, Hiromichi Ohta, Hiroshi Kumigashira, and Atsushi Tsukazaki
  Chem. Mater., 32 (2020) 5272.
• "Influence of fluorination on electronic states and electron transport properties of Sr₂IrO₄ thin films"
  Takahiro Maruyama, Akira Chikamatsu, Tsukasa Katayama, Kenta Kuramochi, Hiraku Ogino, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira and Tetsuya Hasegawa
  J. Mater. Chem. C, 8 (2020) 8268.
• "Surface Proton Conduction of Sm-Doped CeO_2-δ Thin Film Preferentially Grown on Al₂O₃(0001)"
  D. Nishioka, T. Tsuchiya, W. Namiki, M. Takayanagi, K. Kawamura, T. Fujita, R. Yukawa, K. Horiba, H. Kumigashira & T. Higuchi
  Nanoscale Research Letters, 15 (2020) 42.
• "Anomalous Hall effect at the spontaneously electron-doped polar surface of PdCoO₂ ultrathin films"
  T. Harada, K. Sugawara, K. Fujiwara, M. Kitamura, S. Ito, T. Nojima, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, T. Sato, and A. Tsukazaki
  Phys. Rev. Research, 2 (2020) 013282.
• "Electronic properties of perovskite strontium chromium oxyfluoride epitaxial thin films fabricated via low-temperature topotactic reaction"
  Akira Chikamatsu, Takahiro Maruyama, Tsukasa Katayama, Yu Su, Yoshihiro Tsujimoto, Kazunari Yamaura, Miho Kitamura, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, and Tetsuya Hasegawa
  Phys. Rev. Materials, 4 (2020) 025004.
• "Surface Electron–Ion Mixed Conduction of Ti_0.99Sc_0.01O_2−δ Thin Film with Lattice Distortion and Oxygen Vacancies"
  Kinya Kawamura, Masaki Sekine, Daiki Nishioka, Ryu Yukawa, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, and Tohru Higuchi
  J. Phys. Soc. Jpn., 88 (2019) 054711.
• "Magnetic and electronic properties of B-site-ordered double-perovskite oxide La₂CrMnO₆ thin films"
  K. Yoshimatsu, J. Ishimaru, K. Watarai, K. Yamamoto, Y. Hirata, H. Wadati, Y. Takeda, K. Horiba, H. Kumigashira, O. Sakata, and A. Ohtomo
  Phys. Rev. B, 99 (2019) 235129.
• "Emergence of metallic monoclinic states of VO₂ films induced by K deposition"
  D. Shiga, M. Minohara, M. Kitamura, R. Yukawa, K. Horiba, and H. Kumigashira
  Phys. Rev. B, 99 (2019) 125120.